Danseuse à la Comédie-Française, Nicole Croisille a été tour à tour mime avec Marcel Marceau, meneuse de revue, actrice de théâtre, de cinéma et de comédie musicale, mais c'est surtout dans la chanson qu'elle s'est illustrée auprès du grand public. Après avoir commencé à chanter dans les caves de Saint-Germain-des-Prés et dans les clubs de Chicago, Nicole Croisille connaît un grand succès en 1966 avec Un homme et une femme (la chanson du film du même nom de Claude Lelouch), ainsi que dans les années 1970 avec des titres comme Parlez-moi de lui, Une femme avec toi ou Téléphone-moi.
À son retour des États-Unis en 1966, Nicole Croisille connaît un succès international avec la chanson du film Un homme et une femme de Claude Lelouch, composée par Francis Lai et interprétée en duo avec Pierre Barouh.
La bande originale de ce film devient le premier album français à être certifié disque d'or aux États-Unis, avec des ventes représentant plus d'un million de dollars. Nicole Croisille retrouvera ensuite le réalisateur et le compositeur pour Vivre pour vivre en 1968.
Dans les années 1960, elle est l'une des deux voix d’Anna Livia Plurabelle, cantate de jazz d'André Hodeir, adaptée de Finnegans Wake de James Joyce, enregistrement auquel participent des musiciens de la scène jazz française comme Pierre Michelot, Michel Portal, Bernard Lubat et Jean-Luc Ponty.
En 1968, la chanteuse prend un pseudonyme éphémère, Tuesday Jackson, pour interpréter la chanson I'll Never Leave You du film Les Jeunes Loups de Marcel Carné.
Elle est la voix française de Shani Wallis dans le rôle de Nancy dans Oliver ! de Carol Reed.
En 1970, elle est sur la scène du théâtre de la Porte-Saint-Martin dans la comédie musicale La Neige en été aux côtés de Mouloudji et Régine.
Au milieu des années 1970, la chanteuse trouve enfin un répertoire taillé sur mesure pour sa voix lorsqu'elle signe avec le producteur Claude Dejacques et l'éditeur Claude Pascal.
Ses principaux compositeurs, Francis Lai, Jean-Pierre Lang, Pierre Grosz, Jean Musy et Laurence Matalon, lui font enregistrer plusieurs succès comme Parlez-moi de lui (Il ne pense qu'à toi) en 1973, Une femme avec toi et Téléphone-moi en 1975, mais aussi les titres Avec le soleil sur la peau en 1973, La Vie facile et L'Été en 1974, L'Amour, l'amour et Je ne suis que de l'amour en 1975, Emma (Je m'appelle Emma), J'ai besoin de toi, j'ai besoin de lui et C'est comme un arc-en-ciel en 1976, Si l'on pouvait choisir sa vie en 1977, La Garonne et Fané, fini, foutu en 1978, Je n'ai pas dit mon dernier mot d'amour et Dansez pour moi en 1979… Nicole Croisille présente son premier spectacle en vedette à l'Olympia en 1976 et y retourne deux ans plus tard.
